相幹拉曼散射表示一類特殊的光-物質相互作用。其核心是材料對入射光場的響應方式:響應包含關(guan) 於(yu) 兩(liang) 個(ge) 入射光場的不同頻率的材料振蕩的信息。因此，將光場的頻率寫(xie) 成Ω1和Ω2，相幹拉曼相互作用取決(jue) 於(yu) 材料在頻率Ω = Ω 1−Ω 2處的振蕩運動。這個(ge) 簡單的規定使連貫的拉曼技術具有許多獨特的能力。因此兩(liang) 束光的同步顯得尤為(wei) 重要。
相幹拉曼技術雙束光同步的粗調與(yu) 細調方法
對於(yu) 相幹拉曼技術，兩(liang) 束激光必須在時間和空間上結合。
常用的方法是使用二向色鏡和幾個(ge) 轉向鏡進行精細調整，在空間上重疊光束相對簡單。通常情況下，在組合光束路徑中間隔約1米的兩(liang) 個(ge) 光闌處的重疊可用於(yu) 驗證空間對準。可根據CARS或SRS信號強度進行微調。基於(yu) opo的係統中的時間重疊是通過基於(yu) 反向反射器的被動延遲階段來實現的，該延遲階段允許在保持空間對齊的同時調整兩(liang) 個(ge) 光束中的一個(ge) 的路徑長度(圖1)。由於(yu) 使用的激光係統的重複頻率通常是80 MHz，兩(liang) 個(ge) 脈衝(chong) 之間的時間周期是p = 1/f = 12.5 ns。用這個(ge) 周期乘以光速，得到距離約為(wei) 3.75 m。因此，為(wei) 了找到時間重疊，必須減小兩(liang) 段路徑之間的長度差異，即每段達到該距離的±1/2。必須重疊光束的空間精度是由激光脈衝(chong) 的空間範圍決(jue) 定的，其持續時間為(wei) τ為(wei) 6 ps。乘以光速可得到cτ為(wei) 1.8 mm。為(wei) 了找到如此精確的時間重疊，可使用兩(liang) 步程序。
第①步，使用高帶寬光電二極管和示波器盡可能優(you) 化重疊。因為(wei) 較快的實時示波器的帶寬是幾GHz，這允許在500 ps內(nei) 找到時間重疊，換算成150毫米。通過使用泵浦激光器內(nei) 穩定的內(nei) 部探測器從(cong) 激光脈衝(chong) 序列觸發示波器，可以獲得較佳的測量結果。然後，可以在光學台上測量單個(ge) 脈衝(chong) 串，並使用遊標測量激光脈衝(chong) 的質心。通過比較兩(liang) 個(ge) 激光脈衝(chong) 串質心的偏移量，可以獲得比示波器帶寬更高的精度。
圖1. 采用同步泵浦OPO的CARS光束組合示意圖。采用1064 nm Stokes光束路徑上的被動延遲段來保證時間重疊，采用二色鏡來獲得空間重疊。每個(ge) 光束的線偏振通過半波片(λ/2)調節，結果是在偏光分束器立方體(ti) (PZ)後進行獨立的強度調節，確保兩(liang) 束光束在進入顯微鏡時具有平行的偏振狀態。
第②步，在使用示波器實現脈衝(chong) 序列的時間重疊之後，可以使用自相關(guan) 器進行微調。通常，自相關(guan) 器的總範圍為(wei) ~ 50 ps，這意味著脈衝(chong) 重疊必須在示波器的500 ps精度和這個(ge) 50 ps動態範圍之間的區域通過試錯找到。自相關(guan) 器是一種用來表征極短激光脈衝(chong) 的光學儀(yi) 器。它的工作原理是利用激光脈衝(chong) 本身作為(wei) 測量工具。在自相關(guan) 器中，輸入光束被分束器分離並送入典型的幹涉儀(yi) 的兩(liang) 個(ge) 臂(圖2)。幹涉儀(yi) 的一個(ge) 臂具有精確的延遲級，可快速掃描。在延遲之後，兩(liang) 束光束被重新組合並使用一個(ge) 讀出非線性過程進行測量，例如隻在兩(liang) 束光束都存在時才提供信號的和頻率生成。通過記錄輸出信號作為(wei) 幹涉儀(yi) 的一個(ge) 臂的延遲的函數，並使用已知的光速將延遲距離轉換為(wei) 時間，可以高精度地推斷出兩(liang) 束之間的時間延遲(很容易<50 fs)。一旦自相關(guan) 器記錄到兩(liang) 個(ge) 光束的時間重疊，這將足以產(chan) 生CARS或SRS信號。
圖2. Mach-Zender型自相關(guan) 器的原理圖。入射的激光束被分成兩(liang) 支。其中一個(ge) 臂具有可控的延遲階段(τ)。
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