用二次諧波色散掃描表征超短激光脈衝

正文

用二次諧波色散掃描表征超短激光脈衝(chong)

（本文譯自Characterizing ultrashort laser pulses with second harmonic dISPersion scans，Ivan Sytcevich, Chen Guo, Sara Mikaelsson, Jan Vogelsang, Anne-Lise Viotti, Benjamín Alonso, Rosa Romero, Paulo T. Guerreiro, Anne L’Huillier, Helder Crespo, Miguel Miranda, and Cord L. Arnold）

1. 介紹

超短激光脈衝(chong) 已成為(wei) 眾(zhong) 多科學和工程領域不可或缺的工具，在物理、化學、材料加工和醫學等領域都有廣泛的国产成人在线观看免费网站。幾乎就在激光發明之後，被動鎖模技術的引入產(chan) 生了持續時間在皮秒-秒範圍內(nei) 的光脈衝(chong) [1,2]。Ti:Sapphire作為(wei) 激光活性材料的發現是在八十年代中期[3]，以及啁啾脈衝(chong) 放大(CPA)[4]和克爾透鏡鎖模[5]導致了該技術的快速商業(ye) 化和傳(chuan) 播。非線性後壓縮技術[6-8]為(wei) 可見光和近紅外光譜區域的脈衝(chong) 提供了低至幾fs的脈衝(chong) 。在這種情況下，脈衝(chong) 包絡線隻包含少量的電場振蕩，從(cong) 而產(chan) 生各種令人興(xing) 奮的物理現象[9,10]。這種超短脈衝(chong) 可以通過高階處理產(chan) 生更短的波形諧波產(chan) 生[11,12]，它進一步將可實現的脈衝(chong) 寬度降低到阿秒範圍[13-15]，使實驗研究具有前所未有的時間分辨率。

超短激光脈衝(chong) 的許多国产成人在线观看免费网站需要精確的表征，即確定激光脈衝(chong) 的精確波形或至少確定其脈衝(chong) 強度分布。兩(liang) 者都是具有挑戰性的任務，因為(wei) 在時域內(nei) 直接訪問脈衝(chong) 信息並不容易。直接的時間分辨診斷，例如條紋測量[16]和基於(yu) 電光采樣的方法[17]已經得到證實。

然而，這些技術需要強大的激光脈衝(chong) 和複雜的設置。人們(men) 提出了一些要求較低的實驗方法來表征超短脈衝(chong) 。強度自相關(guan) 測量是z早被引入的技術之一[18]，目前仍被廣泛使用。它記錄非線性信號(通常是二次諧波)的強度作為(wei) 兩(liang) 個(ge) 脈衝(chong) 副本之間延遲的函數，以獲得脈衝(chong) 時間剖麵持續時間的估計。然而，準確的脈衝(chong) 幅度和相位信息仍然無法獲得[19]。通過在檢測方案中加入一個(ge) 光譜儀(yi) ，測量每個(ge) 延遲的頻譜，可以得到二維頻譜圖，這是頻率分辨光學快門FROG技術的基礎[20,21]。利用迭代數學算法，相位和幅值都可以被恢複，脈衝(chong) 完全重構。另一種流行的方法，稱為(wei) 直接光譜相位幹涉法電場重建(SPIDER)[22,23]依賴於(yu) 記錄兩(liang) 個(ge) 延遲和頻率剪切脈衝(chong) 副本之間的頻譜幹擾模式。相較而言，這種方法不需要複雜的反演算法，但需要更複雜的光學設置。

另一類表征技術不依賴於(yu) 脈衝(chong) 副本，而是在譜域中操縱脈衝(chong) 。在多光子脈衝(chong) 內(nei) 幹涉相位掃描(MIIPS)是一種頻譜相位整形器，用於(yu) 在測量二次諧波頻譜時對脈衝(chong) 施加受控相位函數[24]。群延遲色散(GDD)曲線可以通過確定哪個(ge) 函數局部抵消原始頻譜相位從(cong) 而使二次諧波產(chan) 生z大化而得到(SHG)輸出，從(cong) 而允許反演光譜相位，進而重建時間脈衝(chong) 輪廓。除了MIIPS外，也報道了利用脈衝(chong) 整形器的相關(guan) 方法[25,26]。

色散掃描，簡稱d-scan，利用了一個(ge) 與(yu) MIIPS密切相關(guan) 的概念(27、28)。通過引入可變色散元件，例如玻璃楔對或棱鏡/光柵壓縮器，將光譜相位国产成人在线观看免费网站於(yu) 要表征的脈衝(chong) 。通過改變色散的量，例如，通過在光束內(nei) 外移動變厚度的玻璃楔，並記錄非線性信號的頻譜(例如，二次諧波)，產(chan) 生二維跡線，可以通過迭代算法根據與(yu) FROG反演類似的策略獲得相位信息。d-scan技術的直接優(you) 勢是設置簡單，不需要脈衝(chong) 複製或光譜剪切。此外，d-scan通常使用壓縮器來操縱光譜相位，這是幾乎任何超快激光器的基本組成部分，因此可以同時壓縮和表征超短光脈衝(chong) 。自發明以來，d-scan已成為(wei) 各地許多實驗室公認的技術。它已經在不同的目標脈衝(chong) 寬度和中心頻率下實現和測試，d-scan壓縮脈衝(chong) 已經實現了從(cong) 泵浦探測光譜到生物醫學成像的各種国产成人在线观看免费网站[29,30]。

在本文中，我們(men) 簡要介紹了d-scan技術的主要特點，並概述了隆德激光中心 (LLC)zui近的發展和取得的成果。在第2節中，我們(men) 提供了一個(ge) 基本的理論描述，並介紹了描述d-scan測量所需的數學框架。我們(men) 給出了如何解釋d-scan軌跡和如何選擇相位恢複策略的見解。在第3節中，我們(men) 描述了該技術用於(yu) 不同波段和脈寬的測量的不同實驗實現。接下來，我們(men) 提出單發方法，並討論使用d-scan作為(wei) 單發技術的優(you) 點和局限性(第4節)。zui後，對該方法的發展進行了總結和展望。

2. 理論

2.1. d-scan測量的概念

我們(men) 首先提供了一個(ge) 簡單的理論描述，並討論了d-scan測量的一般性質。這將進一步幫助理解這種表征技術的優(you) 點和局限性，以及某些工程解決(jue) 方案背後的原因。

代表激光脈衝(chong) 的複電場在頻域中可以表示為(wei) :

式中為(wei) 譜幅，φ(ω)為(wei) 譜相位，U(t)為(wei) 時域響應複電場。脈衝(chong) 在厚度為(wei) z的透明介質中傳(chuan) 播相當於(yu) 將式(1)與(yu) 相位項相乘:

其中n為(wei) 介質的折射率，k₀為(wei) 真空波數。

脈衝(chong) 測量技術通常采用非線性過程來獲得脈衝(chong) 幅度和相位靈敏度。在數學上，非線性相互作用的結果可以寫(xie) 成

其中f表示特定的非線性相互作用。在本文中，我們(men) 主要處理二次諧波產(chan) 生(SHG) d-scan，其中f簡單地表示平方。zui後，測量該過程的功率譜作為(wei) 色散的函數，得到二維跡線：

上麵給出的簡單模型假設基波輻射與(yu) 非線性信號的理想耦合，這意味著在脈衝(chong) 帶寬上有完美的相位匹配。對於(yu) 寬帶少周期脈衝(chong) ，通常不是這樣[31,32]，必須包含響應函數R(ω)(可能不僅(jin) 包含有限相位匹配的影響，還包含技術參數，例如光譜儀(yi) 響應函數)以適應不規則的光譜響應。

圖1(a)給出了中心波長為(wei) 800 nm的理想10 fs-FWHM(z大半高全寬)高斯脈衝(chong) 的二次諧波d-scan跡線。在這個(ge) 模擬中，根據塞米爾方程計算了BK7玻璃的折射率，BK7玻璃是可見光和近紅外光譜範圍內(nei) d-scan玻璃楔的常用材料。在圖1(b-d)中，我們(men) 在譜相位的泰勒展開中加入數值上不同的色散階數，即群延遲色散(GDD)、三階相位色散(TOD)和四階相位色散(FOD)。對脈衝(chong) 施加正GDD主要是沿著色散軸向下移動走線(圖1(b))，這意味著可以通過移除玻璃來重新壓縮脈衝(chong) 。由於(yu) BK7不僅(jin) 引入GDD，還引入了高階項，因此軌跡似乎略有傾(qing) 斜。這在圖1(c)中變得很明顯，圖中顯示了帶有TOD的d-scan跡線，導致跡線相對於(yu) 色散軸幾乎呈線性傾(qing) 斜。zui後，FOD導致拋物線狀變形(圖1(d))。這些簡單的例子突出了d-scan測量對脈衝(chong) 光譜相位的靈敏度。因此，d-scan軌跡提供了一種直觀的方法來直觀地估計壓縮脈衝(chong) 的質量，即使不使用重建算法，這是一種非常有用的日常優(you) 化指標，例如來自空芯光纖(HCF)壓縮器的少周期脈衝(chong) [33,34]。

圖1所示，在不加相位的情況下，以800 nm為(wei) 中心的10 fs高斯脈衝(chong) 的模擬二次諧波 d-scan跡線(a)，100 fs² GDD (b)，800 fs³ TOD(c)，8000 fs⁴ FOD (d)。

2.2. 相位反演

計算一個(ge) 已知脈衝(chong) 的d-scan軌跡是一個(ge) 比較簡單的程序。然而，反過來，即從(cong) 測量的d-scan軌跡中提取信息，並不是一項微不足道的任務。在數學上，這屬於(yu) 逆問題的範疇，並由稱為(wei) 相位反演算法的數學程序來解決(jue) 。主要的想法是找到產(chan) 生與(yu) 實驗數據幾乎相同的軌跡的脈衝(chong) 。在數值上，我們(men) 尋求z小化實驗測量和計算軌跡之間的均方根誤差G，以m = 1,2，…N_m不同頻率點，k = 1,2，…N_k不同的玻璃插入來采樣:

在這裏，I_meas和I_retr分別是測量和模擬的跡線，和

是在每次迭代中計算和更新的z小化因子。為(wei) 了成功反演，µ_m給出譜響應函數R(ω) [Eq.(5)]。由式6可知，使Gz小化的脈衝(chong) 反演本質上是一個(ge) 非線性zui小二乘問題。

解決(jue) 這類問題是一個(ge) 被廣泛研究的數學領域。zui小二乘解Nelder-Mead (NM)， Levenberg-Marquardt (LM)或Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno算法可以很容易地實現為(wei) 脈衝(chong) 反演工具，並廣泛用於(yu) d-scan。NM算法或下山單純形方法，一種在早期d-scan工作中主要使用的方法[27,28]，被證明是魯棒和可靠的，盡管速度較慢。據報道，在自校準d-scan技術中使用了基於(yu) LM算法的z小化，其中壓縮器參數，即引入的色散，

也可以從(cong) 測量中反演[35]。這反過來又可以量化和消除超連續光纖激光器中的脈衝(chong) 序列不穩定性[36]。另一個(ge) 例子是基於(yu) 差分進化的d-scan反演算法[37]，與(yu) NM相比，該算法除了收斂速度更快外，還不容易在局部ji小值處停滯。一般來說，為(wei) 了有效地使用這類算法，選擇方便的譜相位參數化是有益的。展開成傅裏葉級數通常會(hui) 提高收斂速度，但在某些情況下也有陷入局部ji小值的風險。一個(ge) 可能的解決(jue) 這個(ge) 問題的方法是使用樣條插值代替[38]，或者在停滯發生時切換到不同的基礎[27]。長期以來,“幹淨”脈衝(chong) ，通常有簡單的d-scan跡線，相位的泰勒級數表示也可以使用。

另一類檢索算法，通常主要與(yu) FROG一起使用，是基於(yu) 迭代約束的反演算法(例如廣義(yi) 投影或基於(yu) ptychoography的方法)，其靈感來自衍射成像的早期工作[39]。這種方法的主要特點是在反演脈衝(chong) 上引入一組特定的約束，使誤差G (eq. 6)在每次迭代中減小。相比於(yu) 前麵提到的“蠻力”z小化，這可以說是解決(jue) 相位反演問題的更優(you) 雅的方法[40,41]。然而，這種加速往往是以魯棒性降低為(wei) 代價(jia) 的，特別是在處理被噪聲汙染的跡線時。這zui近歸因於(yu) 這樣一個(ge) 事實，即這些算法在存在高斯噪聲時不會(hui) 收斂到z小二乘解[42]。因此，z好選擇在這些條件下更可靠的一般zui小二乘解[43]。舉(ju) 個(ge) 例子，zui近提出了一種基於(yu) 數據(或強度)約束的d-scan相位反演算法[44]。在這裏，數據約束意味著模擬的複雜d-scan軌跡的振幅被測量數據取代，而相位信息在算法的每次迭代中都保持不變。與(yu) NM方法相比，該方法具有更快的收斂速度，但同時明顯更容易受到噪聲的影響[44]。

一般來說，設計快速，魯棒和高效的反演算法是一個(ge) 活躍的研究領域，並且大量的努力致力於(yu) 開發針對脈衝(chong) 表征問題進行優(you) 化的程序。例如，zui近提出的通用脈衝(chong) 反演算法(COmmon Pulse Retrieval Algorithm, COPRA)[42]是一種通用算法，不僅(jin) 適用於(yu) d-scan，還適用於(yu) 其他幾種方法，如FROG或MIIPS。雖然受到基於(yu) 約束的方法的啟發，但COPRA通過在算法運行的zui後階段用梯度下降取代數據約束步驟，巧妙地避免了前麵提到的無法達到z小二乘解的問題。這反過來又有助於(yu) 提高具有高高斯噪聲水平的跡線反演的準確性。另一個(ge) 令人興(xing) 奮的發展是使用人工神經網絡進行脈衝(chong) 重建[45]，zui近也報道了d-scan[46]，顯示了令人印象深刻的毫秒級反演時間，從(cong) 而打開了與(yu) 單次d-scan係統相結合的“實時視圖”脈衝(chong) 監測的可能性。

3. 實現

d-scan技術於(yu) 2012年首次演示[27]，當時主要集中在近紅外的少周期光源脈衝(chong) 的表征上，此後人們(men) 一直在努力擴展其對不同持續時間和中心頻率脈衝(chong) 的適用性，將各種非線性現象與(yu) 不同的方法相結合，以引入所需的色散變化。

由於(yu) 非線性介質的可用性和高信噪比(SNR)，例如與(yu) 三階過程相比，在d-scan測量中非線性相互作用z受歡迎的選擇是SHG。然而，在某些情況下，SHG的使用限製了d-scan的適用性。普通SHG晶體(ti) 的相位匹配帶寬有限，通常會(hui) 降低單發d-scan裝置的有效光譜範圍。zui近報道了一種可能的解決(jue) 方案：使用介電納米粒子作為(wei) 非線性介質，它不受相位匹配的限製[47]。另一個(ge) 問題發生在測量具有倍頻程光譜的脈衝(chong) 時，其中在基頻和二次諧波場的某些頻率成分之間存在重疊。在這種情況下，必須仔細過濾有用信號，例如使用空間掩模或偏振器[48]。不過，值得一提的是，這種通常不受歡迎的特征可能是有益的：基頻和二次諧波場產(chan) 生的幹擾對載波到包絡相位很敏感，在反演算法中包含這一信息可以完全重建電場波形[49]。

高階非線性過程，例如三次諧波產(chan) 生(THG)，可以用來緩解這些問題。基於(yu) THG在石墨烯[50]和TiO2−SiO2化合物薄膜[51]中的d-scan裝置已經有報道。這些材料具有較大的非線性係數，從(cong) 而減少了三階相互作用效率低的問題。對於(yu) 光譜含量向紫外方向延伸的脈衝(chong) ，由於(yu) 需要專(zhuan) 門的深紫外光譜儀(yi) ，基於(yu) 頻率上轉換的方法很快變得不切實際。另一個(ge) 問題是缺乏合適的非線性晶體(ti) 在UV中進行有效的頻率轉換，因為(wei) 該區域的強色散阻止了寬相位匹配，並且在大多數材料中，吸收變得很重要。為(wei) 了解決(jue) 這一問題，引入了基於(yu) 退化非線性過程的方案，其中非線性信號的頻率與(yu) 驅動場相同。其中一種方案是交叉極化波生成(XPW)，該方案已成功国产成人在线观看免费网站於(yu) d-scan，用於(yu) 表征近紅外[52]和深紫外[53]的脈衝(chong) 。在XPW中，要檢測出信噪比好的信號，關(guan) 鍵是驅動場具有高度的線偏振和XPW後消光比大的偏振方案。d-scan測量中使用的另一種簡並過程是自衍射[54]，它可以同時測量兩(liang) 個(ge) 未知的近紫外脈衝(chong) [54]。

即使在一個(ge) 選定的非線性相互作用的情況下，d-scan的實驗實現仍然可以根據中心頻率和脈衝(chong) 持續時間(頻譜帶寬)有很大的不同，如圖2所示。一般來說，光源的變換限製脈衝(chong) 持續時間越長(譜帶寬度越小)，色散掃描窗口就應該越大，以便捕捉到z佳壓縮點周圍二次諧波的演變。對於(yu) 非常短的脈衝(chong) ，即使少量的GDD国产成人在线观看免费网站也會(hui) 導致顯著的壓縮/加寬，而對於(yu) 達到ps寬度的長脈衝(chong) 或具有大時間帶寬積的脈衝(chong) ，所需的GDD窗口可以高達數十萬(wan) fs2。對於(yu) GDD窗口而言，究竟應該掃描多少色散才能獲得穩健的測量和反演，這不是一個(ge) 簡單的問題，需要嚴(yan) 格的數學研究，這超出了本文的範圍。在這裏，我們(men) 的目標是根據我們(men) 在測量不同激光係統脈衝(chong) 時的經驗給出實用值。

圖2所示。作為(wei) 目標脈衝(chong) 頻率和中心頻率函數的SHG d-scan實現。藍色、綠色和紅色虛線分別對應於(yu) 給定頻率下1、3和10個(ge) 光周期的持續時間。陰影區域表示不同的光學元件，它們(men) 可以作為(wei) d-scan測量中的掃描色散元件。淺藍色和粉色區域對應於(yu) 使用指定材料的玻璃楔對配置。

早期的設計，使用由熔融石英或BK7玻璃製成的楔形，GDD在30-50 fs²/mm範圍內(nei) ，非常適合測量由空芯光纖(HCF)壓縮器或基於(yu) 光學參數啁啾脈衝(chong) 放大(OPCPA)的激光器發射的可見和近紅外(NIR)中心頻率的短周期脈衝(chong) [27,55,56](圖2中的淺藍色陰影區域)。圖3給出了一個(ge) 典型的二次諧波d-scan裝置。在通過啁啾鏡像對後，脈衝(chong) 通常是負啁啾的。通過微調玻璃楔的插入，從(cong) 而引入正GDD，可以控製啁啾，並且補償(chang) 來自光束路徑進一步向下的光學元件對實驗的貢獻。一個(ge) 薄的SHG晶體(ti) ，一個(ge) 濾波器(抑製基波輻射)和一個(ge) 光譜儀(yi) 是執行測量所需的唯yi額外組件，使這種配置可以直接實施。此外，由於(yu) 在任何點都沒有光束分裂和重組，因此記錄具有良好信噪比的跡線所需的脈衝(chong) 能量非常低，允許直接從(cong) 振蕩器測量脈衝(chong) 。在放大脈衝(chong) 的情況下，可以通過僅(jin) 使用主脈衝(chong) 能量的一小部分(例如玻璃板/楔形反射)寄生測量。

圖3所示。基於(yu) SHG的d-scan裝置用於(yu) 表征少周期脈衝(chong) 。光通過由啁啾鏡和玻璃楔對組成的壓縮器;引入的GDD通過其中一個(ge) 玻璃楔子的運動進行微調。用光譜儀(yi) 對薄晶體(ti) 中產(chan) 生的二次諧波信號進行檢測，並在不同的楔形位置記錄譜圖，得到譜圖。

圖4(a)所示為(wei) 位於(yu) LLC的低周期高重複率Ti:Sapphire種子OPCPA激光器[57]的輸出記錄的d-scan軌跡。使用一對BK7玻璃楔(在800 nm處的群速度色散(GVD)約為(wei) 45 fs²/mm)作為(wei) 色散元件，色散窗口僅(jin) 為(wei) 180 fs²就足以進行掃描。二次諧波是在薄BBO晶體(ti) 中產(chan) 生的。基波輻射用偏振器過濾，信號用光纖耦合光譜儀(yi) 記錄。從(cong) 反演到的跡線中提取脈衝(chong) 信息(圖4(d))得到的FWHM持續時間為(wei) 5.8 fs(圖4(g))。

當處理中心波長更遠的紅外脈衝(chong) 時，使用由普通光學玻璃製成的楔子來引入足夠的色散變化通常是具有挑戰和不切實際的。使用密度更大的材料，例如SF10-SF57燧石，ZnS, ZnSe等，它們(men) 具有更大的總體(ti) 色散和零色散交叉，進一步到紅外(與(yu) 標準玻璃相比)，標準d-scan裝置的工作範圍可以擴展到更長的脈衝(chong) (約20 fs)和波長範圍(<1.5µm，如圖2中粉紅色表示)。

圖4所示。不同脈衝(chong) 持續時間下的SHG - d-scan：(a)-(c)：分別使用來自幾個(ge) 周期OPCPA係統、經過KTP晶體(ti) 後壓縮的Yb激光器[58]和來自10 Hz CPA激光係統的脈衝(chong) 的平均測量軌跡；(d)-(f)對應的反演軌跡；(g)-(i)反演到的脈衝(chong) 強度分布圖和相位。

圖4(b)顯示了單疇磷酸鈦基鉀晶體(ti) (KTiOPO4或KTP)中具有非線性後壓縮階段的固態Yb激光器(中心波長1030 nm)脈衝(chong) 的測量d-scan跡線[58]。在此測量中，d-scan裝置幾乎與(yu) 圖3所示的設置相同，唯yi的區別是使用SF10玻璃楔，在1100 nm(壓縮脈衝(chong) 的中心波長，色散窗口為(wei) 920 fs²)引入約92 fs²/mm的GVD，而BK7在該波長僅(jin) 為(wei) 19 fs²/mm。反演到的跡線(圖4(e))顯示了21.4 fs長的脈衝(chong) ，在強度分布中有一係列預脈衝(chong) ，來自未補償(chang) 的三階色散。

對於(yu) 更長的多周期脈衝(chong) (>25 fs)，使用棱鏡或光柵壓縮器會(hui) 引入適量的色散(圖2中的黃色區域)。壓縮器是放大的短脈衝(chong) 激光器的組成部分，可以方便地用於(yu) 執行d-scan。圖4(c)給出了使用光柵壓縮器作為(wei) 色散元件的d-scan測量。結果是用Ti:Sapphire TW級激光器獲得的，工作頻率為(wei) 10 Hz，在LLC驅動高強度阿秒脈衝(chong) 光束線。壓縮器中的一個(ge) 光柵安裝在一個(ge) 電動平移台上，該平台在z佳壓縮點上連續移動。壓縮器的分散係數為(wei) 4300fs²/mm GVD。總掃描色散窗為(wei) 17200 fs²，反演脈衝(chong) 持續時間為(wei) 43.4 fs。

4. 單發d-scan

到目前為(wei) 止，我們(men) 已經討論了通過在脈衝(chong) 壓縮器內(nei) 機械移動光學元件來施加色散變化的d-scan實現。對於(yu) 具有高重複率(> 1 kHz)和脈衝(chong) 對脈衝(chong) 穩定性的激光係統，這不會(hui) 影響脈衝(chong) 表征的準確性。得到的d-scan軌跡允許在脈衝(chong) 序列中反演平均脈衝(chong) 。然而，對於(yu) 低重複率的激光裝置或表現出脈衝(chong) 持續時間波動(這在TW - PW級超高強度係統中相當常見)，上一節提到的解決(jue) 方案可能不實用，需要很長時間才能完成，或者在脈衝(chong) 不穩定的情況下根本不準確。

單發FROG在推出後不久就出現了[59]，而SPIDER的架構與(yu) 單發脈衝(chong) 測量完全兼容[22]。2015年首次展示了單發d-scan[60]。下麵，回顧了單發、基於(yu) SHG的d-scan裝置的發展進展，並討論了它們(men) 與(yu) 掃描d-scan方法在少周期光脈衝(chong) 和多周期光脈衝(chong) 下的性能。

為(wei) 了進行單發測量，應從(cong) 光學裝置中消除所有移動元件。到目前為(wei) 止，已經展示了如圖5所示的兩(liang) 種完全不同的方法：首先，實現了一個(ge) 光學元件，該元件將不同數量的GDD編碼到空間光束剖麵的不同部分。其次，利用了一種特殊的非線性材料，同時引入了色散和非線性。這兩(liang) 種方法的共同點是將色散軸轉換為(wei) 空間方向。第1種方法z方便的實現方法是將標準d-scan中的掃描楔替換為(wei) 棱鏡，該棱鏡在光束剖麵上引入空間變化色散(圖5(a)中的SVD)。通過棱鏡後，光可能被聚焦成一條線，進入SHG晶體(ti) ，此時沿著這條線的不同位置編碼對應不同色散量的SHG信號。如果用成像光譜儀(yi) 對沿線的SHG信號進行成像，則可以在一次拍攝中獲得d-scan跡線。

圖5所示。單次d-scan測量原理(a): SVD - SPA-初始可變色散。測量少周期(b)和多周期(c)脈衝(chong) 的可能幾何形狀。

首次報道的這種設置被設計用於(yu) 表征來自空芯光纖壓縮器的少周期脈衝(chong) [60]。在這個(ge) 實驗中，用一條狹縫做成一條線，穿過BK7棱鏡。棱鏡的輸出麵成像在薄BBO晶體(ti) 上，這是必要的，以減輕不可避免地發生在棱鏡背麵的角色散。雖然這種實現在概念上是直接的，但使用狹縫進行波束整形可能會(hui) 限製所獲得的d-scan跡線的信噪比，並且裝置相當笨重。通過簡單地去除狹縫並使用全光束輪廓可以提高信噪比，但需要不同的聚焦幾何形狀。一個(ge) 優(you) 雅的解決(jue) 方案是讓光束先通過棱鏡，然後以較大的離軸角度反射到球麵鏡上，產(chan) 生強烈的散光。通過調整棱鏡、反射鏡和SHG晶體(ti) 之間的角度和距離，可以在一個(ge) 維度上聚焦光束，同時在另一個(ge) 維度上將棱鏡的表麵成像到晶體(ti) 上，從(cong) 而實現更緊湊、更節省空間的設計[61]。圖5(b)描述了一個(ge) 類似但更簡單的配置，其中光束用圓柱形反射鏡聚焦到SHG晶體(ti) 上的一條線上，而棱鏡置於(yu) 兩(liang) 者之間。鏡子上的入射角和棱鏡的旋轉必須仔細對準，以盡量減少像差。在這裏，棱鏡的角啁啾不能通過對其輸出麵進行成像來消除，但通過將SHG晶體(ti) 直接放在棱鏡之後並盡可能靠近棱鏡，可以將其影響降到z低。由於(yu) 光束在通過棱鏡的過程中受到聚焦，因此應注意避免棱鏡中的非線性效應。zui後，所有討論的實現的共同點是需要一個(ge) 足夠均勻的光束輪廓-光束上顯著的強度變化會(hui) 降低測量的精度。在實際操作中，可以在設置之前使用放大鏡和光圈來選擇光束輪廓的中心部分進行測量。

對於(yu) 長脈衝(chong) 的表征，上麵討論的方法不再實用，因為(wei) 在單個(ge) 棱鏡中可以實現的相當大的光束尺寸的色散變化量(例如玻璃插入窗口)被限製在幾百fs²的GDD。圖5(c)描述了一種優(you) 雅的替代方案，它也非常適合於(yu) 更長的脈衝(chong) 。在這種實現中，一種高色散無序非線性晶體(ti) (硝酸鍶鋇，SBN)允許寬帶橫向二次諧波產(chan) 生(TSHG)，同時用作色散和非線性元件[62]。隨機有序非線性晶體(ti) 的特殊優(you) 點是其大色散，約為(wei) 500 fs²/mm。初始負啁啾脈衝(chong) 進入材料後逐漸壓縮，並垂直於(yu) 傳(chuan) 播方向產(chan) 生二次諧波。利用成像譜儀(yi) 記錄了SHG，單次獲得了d-scan軌跡。對於(yu) 典型的晶體(ti) 長度為(wei) 10 mm，獲得的總色散窗口為(wei) 5000 fs²，允許在近紅外光譜範圍內(nei) 測量持續時間長達60 fs的多周期脈衝(chong) [62]。

為(wei) 了演示單發d-scan實現的性能，我們(men) 分別使用圖5(b)和(c)所示的幾何形狀，對基於(yu) HCF的後壓縮級後的近單周期脈衝(chong) 和來自標準mJ級Ti:Sapphire CPA係統的多周期脈衝(chong) 進行了表征。在這兩(liang) 種情況下，SHG信號都是用自製的成像光譜儀(yi) 檢測的，采用緊湊的交叉Czerny-Turner設計[63]，依靠光柵的發散照明來校正成像路徑的像散[64,65]。更多關(guan) 於(yu) 光譜儀(yi) 設計的信息，如組件之間的距離和角度，可以在[61]中找到。在ccd傳(chuan) 感器前加一個(ge) 圓柱透鏡[66]用於(yu) 額外的像差校正。

圖6所示。使用(a)標準裝置和(b)單發裝置對HCF壓縮器係統進行跡線測量，結果分別見(d)和(e)。(c)兩(liang) 種方法反演到的脈衝(chong) 強度分布圖，其中顯示了FWHM持續時間。(f)測得的光譜和反演到的光譜相位。藍線是通過掃描d-scan獲得的，而紅線對應於(yu) 單發測量(siscan)。

圖6顯示了對少周期脈衝(chong) 進行表征的結果。通過掃描(圖6(a))和單發(圖6(b))實現獲得的d-scan跡線是很一致的，正如反演到的脈衝(chong) 持續時間分別為(wei) 3.4 fs和3.7 fs所證實的那樣。兩(liang) 個(ge) 實驗都顯示出跡線的輕微傾(qing) 斜，表明有少量未補償(chang) 的三階色散，這也是反演強度分布圖中的預脈衝(chong) 的特征(圖6(c))。掃描和單發測量的均方根誤差G分別為(wei) 1.5%和7%。在頻域中，在波長λs= 766 nm之前，光譜相位一致，之後我們(men) 觀察到5.5 rad的相對位移幾乎恒定，這可以歸因於(yu) λs處的低光譜幅度，在局部引入了高度的相位值不確定性。然而，對時間剖麵的一致性至關(guan) 重要的不是相位本身，而是它的二階導數。因此，在反演相位中的恒定位移不對應於(yu) 不同的脈衝(chong) 。

圖7所示。測量跡線(a)使用標準和(b)單發裝置的Ti:Sapphire CPA係統，反演結果分別顯示在(d)和(e)中。(c)兩(liang) 種方法反演到的脈衝(chong) 強度分布圖，其中顯示了FWHM持續時間。(f)測得的光譜和反演到的光譜相位。藍線是通過掃描d-scan獲得的，而紅線對應於(yu) 單次測量(siscan)。

基於(yu) 隨機非線性晶體(ti) (圖5(c))的實現結果總結在圖7中。測量使用1 kHz, mJ級，Ti:Sapphire CPA激光係統在LLC下進行，發射持續時間約為(wei) 20 fs (FHWM)的近變換限製脈衝(chong) 。如圖7(a)所示，傳(chuan) 統的(掃描)d-scan測量使用了一對硒化鋅楔形，在近紅外中具有極大的色散(GVD = 1025 fs²/mm)。聲光可編程色散濾波器(Dazzler, Fastlite)是CPA鏈的重要組成部分，引入了負啁啾。單發裝置使用10毫米長的SBN晶體(ti) ，在800 nm處群速度色散為(wei) 480 fs²/mm。結果如圖(b)所示。同樣，實驗軌跡非常一致，而寬度的差異可歸因於(yu) 色散窗範圍的略微不同以及單次測量的殘餘(yu) TOD量較大。脈衝(chong) 反演結果在時間強度分布(圖7(c))和反演的光譜相位(圖7(d))方麵在兩(liang) 種設置之間非常吻合(掃描d-scan的RMS誤差為(wei) 0.4%，單次掃描的RMS誤差為(wei) 1.9%)。

5. 結論

本文綜述了利用二次諧波色散掃描技術表征脈衝(chong) 特性的研究進展。我們(men) 表明，用d-scan獲得的跡線自然非常直觀地解釋，不同的多項式對脈衝(chong) 光譜相位的貢獻表現為(wei) 跡線的特征變形。本文還簡要介紹了可用於(yu) 反演精確脈衝(chong) 信息的相位重建算法。通過采用不同的脈衝(chong) 壓縮器配置，d-scan可以成功地適應不同脈寬和中心頻率的脈衝(chong) 測量。此外，我們(men) 提出了兩(liang) 種不同的單發測量實現方案，非常適合於(yu) 具有低重複率或大量脈衝(chong) 對脈衝(chong) 波動的脈衝(chong) 源的表征，其中傳(chuan) 統的(掃描)d-scan要麽(me) 花費不方便的長時間，要麽(me) 導致誤導性的結論。

到目前為(wei) 止，d-scan主要用於(yu) 近紅外光譜範圍內(nei) 脈衝(chong) 的表征，這些脈衝(chong) 來自Ti: Sapphire或摻Yb激光器，但對其他波長範圍的適應是直接的。近年來，在短波、中波和長波紅外光譜區以及深紫外提供超短脈衝(chong) 的光源的開發方麵取得了很大進展[67-72]。將d-scan技術擴展到不同的載波波長是一個(ge) 正在進行的研究課題(參見UV範圍的例子[53])，毫無疑問，未來我們(men) 將在這個(ge) 方向上看到更多的工作。

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